Trong đầu thập niên 1980, Müller bắt đầu tìm kiếm các chất có thể trở nên siêu dẫn ở nhiệt độ cao. Mức siêu dẫn cao nhất (Tc) có thể đạt tới ở thời đó là khoảng 23 K. Năm 1983 Müller tuyển Johannes Georg Bednorz vào Phòng thí nghiệm của IBM, để giúp ông thử nghiệm có hệ thống các ôxít khác nhau. Năm 1986 hai người đã thành công trong việc thực hiện tính siêu dẫn ở lanthanum barium copper oxit (ôxít đồng bari lantan) (LBCO) ở nhiệt độ 35 K. Hơn 75 năm trước đó, nhiệt độ tới hạn đã tăng từ 11 K năm 1911 tới 23 K năm 1973 và giữ nguyên trong 13 năm. Như vậy mức 35 K là vô cùng cao theo các tiêu chuẩn hiện hành của việc nghiên cứu tính siêu dẫn. Khám phá này đã khuyến khích rất nhiều nghiên cứu bổ sung về siêu dẫn nhiệt độ cao, dẫn đến việc phát hiện ra các hợp chất như Bismuth strontium calcium copper oxit (BSCCO) (Tc = 107 K) và Yttrium barium copper oxit (YBCO) (T'c = 92 K).

Họ đã báo cáo công trình phát hiện của họ trên "Zeitschrift für Physik" (Tạp chí Vật lý) số tháng 4 năm 1986.[2] Trước cuối năm đó, Shoji Tanaka ở Đại học Tokyo rồi Chu Kinh Vũ ở Đại học Houston riêng từng người đều xác nhận kết quả trên kia của họ. Ít tháng sau Chu Kinh Vũ đã đạt được tính siêu dẫn ở 93 K.

Năm 1987 Müller và Bednorz cùng được trao chung giải Nobel Vật lý — thời gian ngắn nhất giữa công trình khám phá và việc trao giải từ trước tới nay.